Abstrak
Polimer supramolekuler (SP) yang didorong oleh interaksi host-guest telah mengalami kemajuan yang cukup besar selama dekade terakhir, tetapi spesies guest yang terlibat sebagian besar adalah molekul atau kation netral. Interaksi makrosiklus-anion yang kuat dan dapat diandalkan untuk polimerisasi supramolekuler sangat dicari, tetapi fungsionalitas kelas SP ini yang menampilkan tulang punggung bermuatan negatif sebagian besar masih belum dieksplorasi. Di sini kami melaporkan interaksi host-guest baru antara satu makrosiklus tetraurea dan dua anion organofosfat dengan afinitas tinggi (konstanta asosiasi Ka = 1,06 × 109 M−2). Ini dapat berfungsi sebagai sambungan nonkovalen untuk menghubungkan secara efisien polietilena oksida (PEO) diorganofosfat bermassa molekul rendah menjadi SP linear panjang. Digunakan sebagai lapisan interfase dalam baterai logam litium (Li) bebas anoda, bahan polimer tersebut meningkatkan penyerapan dan desolvasi Li+ melalui tarikan elektrostatik, dan memungkinkan transpor Li+ yang cepat oleh hubungan anionik dan unit PEO yang tersusun bergantian dalam rantai utama polimer. Hasilnya, lapisan SP menghomogenkan fluks Li+ untuk mencapai pengendapan Li yang seragam, dan secara signifikan meningkatkan kinerja elektrokimia baterai penuh LiFePO4 hingga 285% dengan stabilitas siklus lebih dari 200 siklus. Temuan ini membuka jalan bagi keluarga baru SP berbasis anion dengan arsitektur dan komposisi yang dapat disesuaikan, dan menunjukkan aplikasinya yang menjanjikan pada baterai masa depan.