Abstrak
Konversi polutan organik aromatik menjadi bahan baku kimia bernilai tambah masih mengalami kinetika reduksi karbon yang lambat dengan transisi yang dilarang spin. Di sini, kami melaporkan strategi polarisasi spin yang dipicu oleh kekosongan anion untuk secara efisien mengubah fenol menjadi karbon monoksida (CO) dengan kinetika yang cepat. Kekosongan Se yang terbentuk (Vse) merangsang polarisasi spin Fe dan Mo dalam MoSe2 yang dimodifikasi dengan atom tunggal Fe (Fe/MoSe2), di mana polarisasi spin dapat meningkatkan kuantitas elektron spin dan memfasilitasi pengangkutan elektron yang berbagi arah spin yang sama dengan efisiensi yang lebih besar dalam pemisahan muatan. Eksperimen batch dan perhitungan teoritis mengungkapkan bahwa elektron spin yang tidak berpasangan dari atom Fe dan Mo tidak hanya mempercepat pembentukan dan imobilisasi zat antara utama *COOH, tetapi juga menyediakan elektron spin untuk pembelahan lebih lanjut *COOH dengan penghalang energi reaksi yang lebih rendah. Selain itu, dengan memanfaatkan peran penting peroksidisulfat (PDS), fenol dapat dioksidasi terlebih dahulu menjadi karbonat/CO2 melalui aktivasi PDS dan kemudian menyediakan sumber karbon yang cukup untuk pembentukan CO dengan kinetika reaksi yang baik. Secara mengesankan, piezokatalisis Fe/MoSe2 yang digabungkan dengan PDS menunjukkan laju produksi CO sebesar 298,28 μmol·g-1 untuk degradasi fenol dengan daya tahan lebih dari 60 jam.