Abstrak
Katalisis fotoredoks cahaya tampak telah menjadi bidang yang berkembang pesat karena potensinya dalam menggunakan sinar matahari untuk menjinakkan radikal yang sebelumnya sulit dimanfaatkan untuk sintesis organik. Saat ini, cetak biru tersebut menghadapi tantangan yang signifikan, yaitu bagaimana menyelesaikan reaksi yang menuntut secara termodinamika dengan sinar matahari yang mencakup berbagai foton berenergi rendah. Di sini, kami melaporkan kerangka reaksi baru untuk mengatasi hambatan ini melalui pemisahan batas termodinamika fotoreduksi dari fotoeksitasi. Hal ini terpenuhi berdasarkan konstruksi fotokatalis heterogen Cu@CdS yang memiliki spesies polisulfida permukaan yang terbentuk in situ (termasuk S3•- dan S42-), yang dapat secara efisien memanen energi matahari melalui penyerapan plasmonik Cu, sambil mewujudkan potensi redoks yang cukup untuk mengaktifkan aril bromida/klorida inert yang diaktifkan oleh polisulfida yang tereksitasi. Temuan kami memperkenalkan cara yang mudah namun layak untuk maju menuju impian selama seabad untuk memanfaatkan sinar matahari alami guna menghasilkan molekul organik yang secara struktural kompleks, seperti tanaman di Bumi.