Abstrak
Interaksi spesies logam permukaan dengan larutan memainkan peran kunci dalam merekayasa proses katalitik heterogen. Di sini, kami menyajikan sintesis mudah nanopartikel PdAg terkoordinasi L-histidin (4,03 ± 0,08 nm) yang ditambatkan pada penyangga karbon murni (dilambangkan sebagai PdAg-NH2/C) dan penggunaannya untuk dehidrogenasi asam format (FAD). Akselerasi FAD yang signifikan terkait dengan histidin diamati, dan mekanisme peningkatan diselidiki secara eksperimental dan teoritis. Kehadiran L-histidin di lokasi logam meningkatkan pengikatan cepat molekul asam format karena interaksi asam-basa. Pengayaan lokal proton dan format pada antarmuka logam-larutan meningkatkan dekomposisi format berikutnya dan transfer hidrida ke permukaan logam. Spesies H permukaan yang dihasilkan lebih terkonsentrasi dibandingkan dengan katalis yang dilaporkan sebelumnya di mana logam dimuat pada penyangga yang dimodifikasi amino, ini memungkinkan produksi H2 yang ditingkatkan secara signifikan. Katalis Pd1Ag1-NH2/C yang optimal menunjukkan frekuensi perputaran tinggi sebesar 6493,5 jam-1 pada suhu 333 K berdasarkan jumlah total Pd, bersama dengan selektivitas H2 sebesar 100%. Studi ini menekankan peran penting dalam mengoptimalkan jalur transpor lokal di dekat pusat katalitik secara kimiawi dan selanjutnya memberikan wawasan tentang pengembangan katalis heterogen yang rasional untuk teknologi FAD.